Berakhirnya sistem parlementer pada tahun 1957 semakin meningkatkan peranan PKI, karena kekuatan ekstra-parlementer mereka.
Ditambah lagi karena koneksi Aidit dan pemimpin PKI lainnya yang dekat dengan Presiden Sukarno, maka PKI menjadi organisasi massa yang sangat penting di Indonesia.
Pada 1965, PKI menjadi salah satu partai politik terbesar di Indonesia, dan menjadi semakin berani dalam memperlihatkan kecenderungannya terhadap kekuasaan.
Pada tanggal 30 September 1965 terjadilah tragedi nasional yang dimulai di Jakarta dengan diculik dan dibunuhnya enam orang jenderal dan seorang perwira. Peristiwa ini dikenal sebagai Peristiwa G-30-S/PKI.
Aidit dituduh sebagai dalang peristiwa ini. Penangkapan DN Aidit, dilakukan pada 22 November 1965, pukul 23.00 WIB. Aidit diciduk dari tempat persembunyiannya, di dalam rumah Kasim alias Harjomartono, di Kampung Sambeng, Solo, Jawa Tengah.
Sebelum ke rumah Kasim, Aidit sempat sembunyi di beberapa tempat. Namun ketika di rumah Kasim lah dia berhasil dijemput paksa tentara bersenjata lengkap ke Loji Gandrung, Solo, tempat peristirahatan AD.
Ada beberapa versi tentang kematian D.N. Aidit ini. Menurut versi pertama, Aidit tertangkap di Jawa Tengah, lalu dibawa oleh sebuah batalyon Kostrad ke Boyolali. Kemudian ia dibawa ke dekat sebuah sumur dan disuruh berdiri di situ lalu ditembak hingga tewas seketika.
